Investigation into the crystallization of molecular sieve DNL-6.

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Date: Feb. 2022
From: Canadian Journal of Chemistry(Vol. 100, Issue 2)
Publisher: NRC Research Press
Document Type: Report
Length: 6,123 words
Lexile Measure: 1620L

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Abstract :

Crystallization of DNL-6, a silicoaluminophosphate (SAPO) based molecular sieve with the RHO topology, was investigated under both the hydrothermal synthesis (HTS) and dry-gel conversion (DGC) conditions. Crystallization of DNL-6 under the HTS conditions is rather fast. But a combination of crystallization under the DGC conditions and reducing reaction temperature slow down the reactions, allowing for intermediates to be captured. Under the DGC conditions, DNL-6 crystallizes through a semi-crystalline layered phase. The nature of this intermediate is aluminophosphate (AIPO) rather than SAPO with most P atoms having a local environment of P[(-O-Al).sub.3](OH). The surfactant (cetyltrimethylammonium chloride) used for synthesis appears to be part of the layered intermediate. Si is directly incorporated in the DNL-6 framework via SM II mechanism when the semi-crystalline AIPO phase is transforming to DNL-6 with the assistance of a very small amount of water. Both the structure directing agent and the surfactant play a role in the formation of DNL-6, as they were found within the final synthesized products. SEM data show that hydrothermal synthesis produces a much more crystalline product. The facts that the semi-crystalline layered phase was also observed in the powder X-ray diffraction patterns of the solid samples obtained under the HTS conditions and that the evolution of the local structure around P and Al in the intermediate phases are similar imply that under the reaction conditions employed in the present study, the formation pathways of DNL-6 under the HTS and DGC conditions appear to have some similarities. Key words: DNL-6, silicoaluminophosphate, dry-gel conversion, hydrothermal synthesis, molecular sieves. Nous avons étudié la cristallisation du DNL-6, un tamis moléculaire à base de silicoaluminophosphate (SAPO) de topologie RHO, dans des conditions de synthèse hydrothermale (SH) et de traitement du solide en présence de vapeur (méthode [DGC]). La cristallisation du DNL6 dans les conditions de SH est assez rapide. Cependant, une cristallisation dans les conditions DGC accompagnée d'une réduction de la température ralentit les réactions, permettant la capture d'intermédiaires. Dans les conditions DGC, le DNL6 cristallise en passant par une phase lamellaire semi-cristalline. Cet intermédiaire est de nature aluminophosphate (AIPO) plutôt que SAPO, la plupart des atomes de phosphore de trouvant dans un environnement local de type P[(-O-Al).sup.3](OH). L'agent tensioactif (chlorure de cetyltrimethylammonium) utilisé pour la synthèse semble faire partie de l'intermédiaire lamellaire. Le silicium s'incorpore directement dans la structure du DNL6 par un mécanisme SM II lors de la transformation de la phase semi-cristalline d'AlPO en DNL6, qui se produit avec l'aide d'une très petite quantité d'eau. L'agent structurant et l'agent tensioactif jouent tous les deux un rôle dans la formation du DNL6, puisqu'ils ont tous deux été retrouvés dans les produits finaux de la synthèse. Selon les données de microscopie électronique à balayage (MEB), on observe que la SH génère un produit beaucoup plus cristallin. Étant donné que nous avons également observé la phase lamellaire semi-cristalline dans les patrons de diffraction des rayons X sur poudre des échantillons solides obtenus dans les conditions de SH et que l'évolution de la structure locale autour des atomes de P et d'Al dans les phases intermédiaires est similaire, on peut supposer que, dans le cadre de la présente étude, les mécanismes de formation du DNL6 dans les conditions de SH et de DGC présentent quelques similitudes. [Traduit par la Rédaction] Mots-clés : DNL-6, silicoaluminophosphate, méthode , synthèse hydrothermale, tamis moléculaires.

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Gale Document Number: GALE|A692877009