High-dose-rate effects in the radiolysis of water at elevated temperatures.

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Date: July 2021
From: Canadian Journal of Chemistry(Vol. 99, Issue 7)
Publisher: NRC Research Press
Document Type: Report
Length: 5,909 words
Lexile Measure: 1780L

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Abstract :

MonteCarlo track chemistry simulations wereused to study theeffects of high doserates on theradical ([e.sub.aq.sup.-], H*, and *OH) and molecular ([H.sub.2] and [H.sub.2][O.sub.2]) yields in the low linear energy transfer (LET) radiolysis of liquid water at elevated temperatures between 25 and 350 [degrees]C. Our simulation model consisted of randomly irradiating water with single pulses of N incident protons of 300 MeV (LET ~ 0.3 keV/[mu][pi][iota]), which penetrate at the same time perpendicular to this water within the surface of a circle. The effect of dose rate was studied by varying N. Our simulations showed that, at any given temperature, the radical products decrease with increasing dose rate and, at the same time, the molecular products increase, resulting from an increase in the inter-track, radical-radical reactions. Using the kinetics of the decay of hydrated electrons at 25 and 350 [degrees]C, we determined a critical time ([[tau].sub.c]) for each value of N, which corresponds to the "onset" of dose-rate effects. For our irradiation model, [[tau].sub.c] was inversely proportional to N for the two temperatures considered, with [[tau].sub.c] at 350 [degrees]C shifted by an order of magnitude to shorter times compared with its values at 25 [degrees]C. Finally, the data obtained from the simulations for N = 2000 generally agreed with the observation that during the track stage of radiolysis, free radical yields increase, whereas molecular products decrease with increasing temperatures from 25 to 350 [degrees]C. The exceptions of [e.sub.aq.sup.-] and [H.sub.2] to this general pattern are briefly discussed. Key words: liquid water, radiolysis, absorbed dose rate, linear energy transfer (LET), elevated temperatures, Monte Carlo track chemistry simulations. Nous avons utilise des simulationsMonte Carlo de la trajectoire desparticulespouretudier leseffets de debits de dose eleves sur les rendements des produits radicalaires ([e.sub.aq.sup.-], H* et *OH) et moleculaires ([H.sub.2] et [H.sub.2][O.sub.2]) de la radiolyse a faible transfer: d'energie lineaire (TEL) de l'eau liquide a des temperatures elevees entre 25 et 350 [degrees]C. Notre modele de simulation consistait a irradier l'eau de fagon aleatoire avec des impulsions uniques de N protons incidents a 300 MeV (TEL ~ 0,3 keV/[mu][pi][iota]). Ceux-ci penetrant simultanement l'eau de maniere perpendiculaire a sa surface dans les limites d'un cercle. Nous avons etudie l'effet du debit de dose en variant N. Nos simulations ont montre qu'a une temperature donnee, l'augmentation du debit de dose entraine une diminution de la formation des produits radicaux et, parallelement, une augmentation de la formation des produits moleculaires, qui sont le resultat d'une augmentation des reactions radical-radical intertrajectoires. A l'aide de la cinetique de declin des electrons hydrates a 25 [degrees]C et a 350 [degrees]C, nous avons determine un temps critique ([[tau].sub.c]) pour chaque valeur de N, qui correspond au des effets de debit de dose. Dans notre modele d'irradiation, [[tau].sub.c] etait inversement proportionnel a N aux deux temperatures a l'etude, les valeurs de [[tau].sub.c] a 350 [degrees]C etant deplacees d'un ordre de grandeur vers des temps plus courts par rapport aux valeurs a 25 [degrees]C. Enfin, les donnees obtenues a partir des simulations pour N =2000 etaient generalement en accord avec l'observation selon laquelle, pendant le stade de trajectoire de la radiolyse, les rendements des radicaux libres augmentent, tandis que ceux des produits moleculaires diminuent avec l'augmentation des temperatures de 25 a 350 [degrees]C. Nous abordons brievement le cas des [e.sub.aq.sup.-]et de [H.sub.2], qui font exception a ce modele general. [Traduit par la Redaction] Mots-cles : eau liquide, radiolyse, debit de dose absorbee, transfer d'energie lineaire (TEL), temperatures elevees, simulations Monte Carlo de la trajectoire des particules.

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Gale Document Number: GALE|A668597423